C'est dans le film Lawrence d'Arabie, de David Lean, que cet acteur de 30 ans, passé par les meilleures écoles de théâtre britanniques entre dans la légende du cinéma. Mais en dépit de sa nouvelle carrure de star internationale, Peter O’Toole peine à trouver des rôles cinématographiques à sa mesure.
Au théâtre il enchaîne les succès et les récompenses prestigieuses mais au cinéma, rien ne se passe. Il s’embarque dans des superproductions historiques comme Becket de Peter Glenville ou La Bible de John Huston, autant de rôles prestigieux mais vite oubliés, sans compter son apparition désastreuse dans Quoi de neuf, Pussycat où il pastiche platement Cary Grant.
C’est à partir des années 1980 que le cinéma se réveille et le réclame. De Bernardo Bertolucci dans Le dernier empereur, à Wolfgang Peterson qui lui demande d’incarner le roi Priam dans un blockbuster sur la Guerre de Troie.
En juillet 2012, Peter O’Toole avait annoncé qu’il se retirait du cinéma et du théâtre.